Hydrogen permeation through heat transfer pipes made of Hastelloy XR during the initial 950C operation of the HTTR

坂場 成昭; 大橋 弘史; 武田 哲明

Journal of Nuclear Materials, 353(1-2), p.42 - 51, 2006/07

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2006.03.008

HTTRの中間熱交換器(ハステロイXR製)におけるトリチウム透過の防止は、高温ガス炉に化学プラントを接続する際の重要な課題の一つである。本報では、HTTRに水素製造装置を接続する際に化学プラントであるISシステムの非原子力級可に資するため、HTTRの高温試験運転における実測値をもとに水素透過を保守的に評価した。ハステロイXRの活性化エネルギー及び頻度因子は、707Kから900Kにおいて、それぞれ、65.8kJ/mol, 7.810m(STP)/(msPa)と評価された。これらの値は、従来の値と同程度である。また、最確値による評価の結果から、トリチウム透過を妨げる酸化膜が伝熱管表面に形成されていることが示唆された。

Tritium recovery from solid breeder blanket by water vapor addition to helium sweep gas

河村 繕範; 岩井 保則; 中村 博文; 林 巧; 山西 敏彦; 西 正孝

Fusion Science and Technology, 48(1), p.654 - 657, 2005/07

https://doi.org/10.13182/FST05-A1010

核融合炉固体増殖ブランケットにおいて水素添加ヘリウムスイープガスをトリチウム回収に使用した場合、冷却系へのトリチウム透過漏洩が懸念される。原研で行われた実証炉に関する設計研究では、典型的な水素添加スイープガス条件で、透過漏洩量が生成トリチウム量の約20パーセントに上ると試算されている。これらのトリチウムをITER規模の水処理システムで回収しようとすれば、何らかの透過防止措置により透過量を0.3パーセント以下に低減する必要がある。有力な透過防止措置の一つとして、水素に代わり水蒸気を添加したスウィープガスを使用する場合について検討した。水蒸気添加では、同位体交換の反応速度は水素より大きく、平衡定数はほぼ1.0であると予想される。水素添加同様H/T比を100として増殖領域でのトリチウムインベントリーを比較すると、水蒸気分圧の増加に伴いインベントリーは増加するもののそれほど大きくないことがわかった。トリチウム回収システムとしてはトリチウムを含む水蒸気をヘリウムから分離するのは比較的容易であるが、燃料として利用するために分解して水素同位体に戻すプロセスが必要である。

Evaluation of tritium permeation from lithium loop of IFMIF target system

松廣 健二郎; 中村 博文; 林 巧; 中村 博雄; 杉本 昌義

Fusion Science and Technology, 48(1), p.625 - 628, 2005/07

https://doi.org/10.13182/FST05-A1003

IFMIFの安全評価やトリチウム処理システムの設計に必要となるIFMIFターゲットシステムのリチウムループでのトリチウム透過量及びインベントリについて詳細な評価を行った。その結果リチウムループからのトリチウム透過量は1.010Bq/hとなり、その内約95%が窒素除去用ホットトラップ(873K)からのものであることがわかった。透過したトリチウムはリチウムループエリアに放出されアルゴン排ガス処理システムでテストモジュールから発生したトリチウム(610Bq/h)とともに処理される。また、アルゴン雰囲気調整装置で分離された空気中に最大3.510Bq/cm混入する可能性があるが、空気排ガス処理システム(最大処理トリチウム濃度5Bq/cm)で処理されることからリチウムループからのトリチウム透過は問題とならない。一方リチウムループ機器材料中のトリチウムインベントリは510Bqであり、ターゲットシステムにおけるリチウム中(9 m)のトリチウムインベントリ(510Bq)に比べ問題とならない。

Review of JAERI activities on the IFMIF liquid lithium target in FY2004

中村 博雄; 井田 瑞穂*; 松廣 健二郎; Fischer, U.*; 林 巧; 森 清治*; 中村 博文; 西谷 健夫; 清水 克祐*; Simakov, S.*; et al.

JAERI-Review 2005-005, 40 Pages, 2005/03

JAERI-Review-2005-005.pdf:3.52MB

国際核融合材料照射施設(IFMIF)は、核融合炉材料の開発のために、十分な照射体積(500cm)を有し照射量200dpaまで照射可能な強力中性子束(2MW/m)を発生可能な加速器型中性子源である。このような中性子を発生させるために、最大エネルギー40MeV,最大電流250mAの重水素ビームを、最大流速20m/sの液体リチウム流ターゲットに入射させる。ターゲット系では、7Be,トリチウムや放射化腐食生成物等が発生する。また、背面壁は、年間50dpaの中性子照射下で使用する必要がある。本報告では、平成16年度の原研におけるターゲット系の活動主要なトピックスとして、ターゲットアセンブリの熱・熱応力解析、放射化腐食性生物によるリチウムループ近接性の影響評価,トリチウムインベントリと透過量評価を取りまとめた。

Experimental evaluation of tritium permeation through stainless steel tubes of heat exchanger from primary to secondary water in ITER

中村 博文; 西 正孝

Journal of Nuclear Materials, 329-333(Part1), p.183 - 187, 2004/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2004.04.009

ITERの熱交換器ステンレス配管を通じた1次冷却水から2次冷却水へのトリチウム透過量を正確に把握するために模擬実験を実施した。実験には、直径6mm,肉厚0.5mm,長さ30cmの316Lステンレス鋼の細管37本を集合させた試験体を用意し、細管の内側に1次冷却水を模擬した7.4MBq/cmのトリチウム水を、外側には純水を充填して、0.9MPa-423Kの条件でトリチウム透過量を測定した。その結果、100時間経過後に有意なトリチウムの透過が観察されはじめ、その後直線的な純水中トリチウム濃度の上昇が観察された。本実験結果から評価される定常状態におけるトリチウムの透過率は、3.410CA/d(Bq/hr)である。ここで、C, A, dは、それぞれトリチウム濃度差,細管の表面積及び肉厚である。今回得たトリチウム透過率は、従来用いられてきたガス透過の結果に基づく評価値より約3桁小さい。これは、ガス状態で接した場合の材料表面のトリチウム濃度がSievert's則で規定されるのに対し、水状態で接した場合の表面トリチウム濃度が水中の水素イオンもしくは水酸イオン濃度に規定されているためであると推察される。以上の結果は、これまで評価されてきたITERの2次冷却水中のトリチウム濃度が十分保守的であることを証明するものである。

IFMIFターゲット背面壁での中性子照射損傷を受けた低放射化フェライト鋼のトリチウム透過量評価

松廣 健二郎; 安堂 正己; 中村 博雄; 竹内 浩

JAERI-Research 2004-003, 12 Pages, 2004/03

JAERI-Research-2004-003.pdf:0.85MB

IFMIFターゲット背面壁の候補材である低放射化フェライト鋼(F82H鋼)におけるトリチウム透過量に与える中性子照射損傷の影響について評価を行った。その結果、照射損傷により実効拡散係数は1020%減少することが予想され、透過開始後数百秒までの範囲では照射損傷によりトリチウム透過量は1020%以上減少する。またIFMIFターゲット背面壁のF82H鋼における一日あたりのトリチウム透過量は1.3x10g/d(4.7x10Bq/d)であり、316ステンレス鋼を用いた場合に比べ約30倍であり、この量はIFMIFの主ループでのトリチウム透過量の約8%に相当する。

イオン駆動透過法によるニッケル中のトリチウムと重水素の拡散及び表面再結合に関する同位体効果の測定と評価(協力研究)

中村 博文; 西 正孝; 杉崎 昌和*

JAERI-Research 2003-018, 32 Pages, 2003/09

JAERI-Research-2003-018.pdf:1.32MB

核融合炉の安全評価上必要な材料中のトリチウム輸送挙動の評価は、トリチウム輸送物性値、もしくは、軽水素,重水素輸送特性の同位体効果理論によるトリチウムへの外挿値により評価される。しかしながら、トリチウム輸送物性値の測定例は稀少であり、また、同位体効果理論の外挿性についてもトリチウムデータの稀少さゆえに完全に確証されておらず、材料中トリチウム挙動予測に不確実性が存在する。そこで本研究では、この材料中におけるトリチウムの輸送特性を評価するために、イオン駆動透過法を用いて、水素透過挙動がよく知られたニッケルに対するトリチウムの拡散係数及び表面再結合係数を測定し、全く同じ条件で実施した重水素の結果との比較により拡散と表面再結合のトリチウム-重水素間の同位体効果を評価した。その結果、拡散係数の同位体間効果に関しては、古典拡散理論から予測される同位体効果を示さず、トリチウムが重水素よりも大きな拡散係数を持つこと及び拡散の活性化エネルギーがトリチウムの方が小さいという傾向を得た。これらの結果は、振動温度を従来報告値より若干高く仮定することにより、既存の修正拡散モデルで説明可能であることを明らかにした。さらに、表面再結合に関する同位体効果に関しても、修正溶解モデルにより同様に説明可能なことを示した。

Permeation behavior of deuterium implanted into beryllium

中村 博文; 林 巧; 大平 茂; 西 正孝

JAERI-Research 2001-042, 21 Pages, 2001/09

JAERI-Research-2001-042.pdf:1.82MB

国際熱核融合炉(ITER)の第1壁におけるトリチウム透過評価のための研究の一環として、ベリリウム中に打ち込まれた重水素のイオン注入透過挙動の測定を実施した。試料には焼鈍処理をしていない試料及び1173Kで焼鈍した試料の2種類を用いた。透過量は試料温度及び入射イオンフラックスをパラメータとして測定した。透過実験後のベリリウム試料の表面分析も行った。今回の透過実験の範囲(最高温度:685K,検出感度:110原子/ms)においては、透過は焼鈍処理を行った試料にのみ観測され、非焼鈍試料では観測されなかった。これは透過を阻害する試料内部欠陥の減少に起因することが推定された。イオン注入透過の定常挙動、過渡挙動及び表面分析を元に焼鈍ベリリウム中にイオン注入された重水素の透過の律則過程は、透過側表面に存在する酸化膜の影響を受けて表面再結合律速であると評価した。

Tritium permeation behavior implanted into pure tungsten and its isotope effect

中村 博文; 林 巧; 角田 俊也*; 鈴木 卓美; 西 正孝

Journal of Nuclear Materials, 297(3), p.285 - 291, 2001/09

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(01)00635-3

核融合炉の安全を考えるうえで重要なトリチウムの金属透過挙動研究の一環として、ニッケル中のトリチウム及び重水素のイオン注入透過挙動を測定し、その同位体効果を検証した。同位体効果の検証に先立ち、重水素及びトリチウムの透過の律速過程を同定し、各々、550K以下の低温領域では入射側再結合律速-透過側拡散律速であり、550K以上の高温領域では入射側、透過側共に表面再結合律速であることを明らかとした。低温側の透過の過渡解析により、ニッケル中の重水素、トリチウムの拡散係数を求め、重水素との文献値との良い一致を得た。一方、拡散の同位体効果に関しては、拡散の活性化エネルギーに同位体依存性があることを見いだした。表面再結合係数に関しても重水素、トリチウムそれぞれに対して導出し、これも文献値との一致を見ると共に、重水素-トリチウム間の同位体効果の存在を明らかにした。得られた結果より、ニッケル中の重水素、トリチウムのイオン注入透過で観察された同位体効果に関しては、拡散係数よりも、表面再結合係数の寄与が大きいことが判明した。

Hydrogen permeation through metals

舒 衛民; 大平 茂; 西 正孝

Trends in Physical Chemistry, 7, p.115 - 121, 1999/00

金属中の水素透過の素過程である拡散と再結合に対して透過抵抗と透過ポテンシャルという新しいパラメータを定義し、透過に対する拡散と再結合の寄与を統合した。この透過回路の考え方により、定常状態での水素透過(ガス駆動透過、プラズマ駆動透過及びガス・プラズマ共存系の透過)に対する解析的な一般式を導出した。拡散の透過抵抗と再結合の透過抵抗の比較により、従来の個別の律速過程を識別でき、また一般式より個別の律速過程の式を完全に再現できた。導出した一般式を用いれば、任意の物性定数(拡散係数、溶解度係数、材料の表面状態にも依存する再結合係数)と外部条件(水素の圧力、入射フラックス、入射エネルギー、温度、厚み等)を与えることにより、解析的にトリチウム透過量を計算することができた。